Aktivitas setan di seluruh dunia telah meningkat secara signifikan karena keterlibatan dan praktik-praktik korup Illuminati. Untuk memerangi masuknya setan yang tidak wajar, Markas Besar Vatikan memutuskan untuk mengadakan Ujian Sertifikasi Pengusir Setan tahunan lebih awal dan mengizinkan sebanyak mungkin pengusir setan untuk mengambil jubahnya.
Langsung dari Vatikan, salah satu pengusir setan yang paling kuat, Lewin “Lightning” Light, tiba di True Cross Academy untuk membantu mempersiapkan para siswa menghadapi ujian. Kemudahan dan penguasaan Lewin dalam melakukan pengusiran setan dengan cepat membuat Ryuuji “Bon” Suguro, yang telah kehilangan ambisinya untuk melanjutkan studinya, dan secara mengejutkan Lewin menerimanya sebagai muridnya. Di tengah situasi yang memburuk, saudara kembar Rin dan Yukio Okumura dikirim untuk menemukan pengusir setan yang baru saja hilang, Shura Kirigakure, yang tampaknya terikat kontrak selama beberapa dekade dengan iblis abadi yang kuat yang bersembunyi di pegunungan bersalju yang berbahaya di Prefektur Aomori.
